“鎧甲催化”實(shí)現(xiàn)全光譜光熱增強(qiáng)電解水析氧反應(yīng)

2024.12.18

近日，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所研究員鄧德會(huì)和研究員于良團(tuán)隊(duì)在“鎧甲催化劑”全光譜高效光熱催化轉(zhuǎn)化研究上取得新進(jìn)展。團(tuán)隊(duì)以石墨烯封裝CoNi金屬“鎧甲催化劑”為基本單元，構(gòu)筑了等級(jí)納米籠結(jié)構(gòu)，提升了太陽光吸收率、光熱轉(zhuǎn)化效率和催化反應(yīng)活性，進(jìn)而實(shí)現(xiàn)了全光譜吸收-太陽光熱增強(qiáng)電解水析氧反應(yīng)過程。該工作為全光譜太陽光熱轉(zhuǎn)化高效催化劑的設(shè)計(jì)和應(yīng)用提供了新思路。相關(guān)成果發(fā)表在《德國應(yīng)用化學(xué)》上，并被選為后封面文章。

“鎧甲催化”實(shí)現(xiàn)增強(qiáng)電解水析氧反應(yīng)示意圖。大連化物所供圖

光熱轉(zhuǎn)化是基于光激發(fā)材料電子能級(jí)或振動(dòng)能級(jí)躍遷弛豫中的電聲耦合效應(yīng)，將光能轉(zhuǎn)化為熱能的過程。利用太陽光熱轉(zhuǎn)化產(chǎn)生的高溫替代傳統(tǒng)加熱方式來驅(qū)動(dòng)催化反應(yīng)，對(duì)于降低碳排放、建立綠色催化技術(shù)具有重要意義。然而，傳統(tǒng)光熱材料難以同時(shí)具備高效光熱轉(zhuǎn)化能力和高催化活性，所以通常需要光熱材料與催化材料的復(fù)合來實(shí)現(xiàn)光熱催化轉(zhuǎn)化，這限制了對(duì)太陽光熱的利用效率。開發(fā)兼具高吸光率、高光熱轉(zhuǎn)化效率、優(yōu)異催化活性的新型光熱催化劑，實(shí)現(xiàn)在催化位點(diǎn)處的全波段太陽光高效捕集和光熱轉(zhuǎn)換，是太陽能光熱催化高效利用的關(guān)鍵但卻極具挑戰(zhàn)。

在此基礎(chǔ)上，團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)在石墨烯封裝CoNi合金鎧甲催化劑中，金屬-石墨烯電子相互作用可提升石墨烯價(jià)帶和導(dǎo)帶電子態(tài)密度，從而在激發(fā)石墨烯表面催化活性的同時(shí)增強(qiáng)了石墨烯層的光吸收率和光熱轉(zhuǎn)化率。進(jìn)一步，團(tuán)隊(duì)利用鎧甲催化劑作為基本單元組裝成類似“黑體模型”的中空等級(jí)納米籠結(jié)構(gòu)，這種獨(dú)特的結(jié)構(gòu)不僅增強(qiáng)了光在納米籠鎧甲催化劑外表面的吸收，也促進(jìn)了透進(jìn)納米籠內(nèi)光的多重吸收與光熱轉(zhuǎn)化，從而實(shí)現(xiàn)了全太陽光譜98%的吸收率和高達(dá)97%的光熱轉(zhuǎn)換效率。在電解水析氧反應(yīng)中，該催化劑的高效光吸收與光熱轉(zhuǎn)化產(chǎn)生的表面局域高溫，有效降低了反應(yīng)熱力學(xué)限制并促進(jìn)了反應(yīng)動(dòng)力學(xué)，使得電解水電壓降低超過240mV，達(dá)到傳統(tǒng)反應(yīng)系統(tǒng)整體加熱手段無法實(shí)現(xiàn)的效果。

該工作展現(xiàn)了太陽光熱轉(zhuǎn)化在促進(jìn)催化反應(yīng)中的重要應(yīng)用潛力，并為設(shè)計(jì)新型高效光熱催化劑提供了新思路。

相關(guān)論文信息：https://doi.org/10.1002/anie.202412049

全光譜

中國科學(xué)報(bào)

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